MFI型分子筛纳米片具有优异的扩散传质性能,近年来在甲醇转化、吸附分离以及膜催化等领域展现出重要应用前景。其中,短b-轴单晶MFI纳米片可显著降低分子扩散阻力、调控反应路径,进而有效提升催化选择性与稳定性。然而,其传统合成方法存在诸多局限:制备过程需消耗大量有机模板剂,且依赖复杂表面活性剂体系,不仅生产成本高、易造成环境污染,还难以对纳米片的面高比实现精确调控。因此,开发低模板剂用量、可规模化生产,且能精准调控面高比的MFI纳米片合成新策略,仍是当前分子筛领域的重要研究方向。
基于此,于吉红教授、张强副教授团队提出了一种基于“无定形分子筛”(PZ)晶种导向生长的低模板剂合成策略,实现了单晶MFI分子筛纳米片的可控制备。在TPAOH/SiO2摩尔比为0.05的条件下,利用富含硅羟基且具有微孔-介孔复合结构的PZ作为晶种,有效调控了分子筛成核与晶体生长过程。相比于无晶种体系/相同模板剂添加量条件下无法生成固体产物,PZ晶种导向体系成功实现了MFI纳米片的高效合成,并在5 L反应釜中实现了超过98%的固体收率,展现出良好的规模化制备潜力。
与此同时,通过进一步调控H2O/SiO2摩尔比以及PZ晶种的形貌与添加量,实现了MFI纳米片面高比的有效调控。所制备MFI(Silicalite-1,TS-1,ZSM-5)分子筛均呈现明显的板状或纳米片形貌,并保持较高结晶度。其中,ZSM-5分子筛纳米片的面高比[(La+Lc)/Lb]达到11.6,b-轴尺寸约为95 nm。在甲醇制丙烯(MTP)催化反应中,其表现出优异的催化性能。短b-轴结构可促进烯烃循环、抑制芳烃副反应,在质量空速WHSV = 8 h-1条件下催化剂稳定运行时长可达76 h,并实现高达10.0的丙烯/乙烯比,展现出优异的丙烯选择性与稳定性。
本工作不仅为MFI分子筛纳米片的绿色、低模板剂、规模化制备提供了新思路,也为通过晶种调控实现分子筛晶体各向异性生长及催化性能优化提供了重要参考(图一)。

图一:“无定形分子筛”导向合成MFI分子筛纳米片并调控纳米片面高比示意图
相关研究成果以“Tailoring Zeolite Nanosheets via Protozeolite-Directed Growth for Enhanced Methanol-to-Propylene Conversion”为题,发表在《Journal of the American Chemical Society》(J.Am.Chem.Soc., 2026, DOI:10.1021/jacs.6c04878)。文章第一作者为第一会所
未来科学国际合作联合实验室博士研究生张家慷和第一会所
本科生常博焜,通讯作者为第一会所
于吉红教授和未来科学国际合作联合实验室张强副教授。
论文链接://doi.org/10.1021/jacs.6c04878