随着虚拟现实(VR)、透明显示等前沿技术的发展,有机发光二极管(OLEDs)作为新一代主流显示技术,不仅要满足未来超高清(UHD)显示对高色纯度的严苛要求,还需兼顾器件在高亮度工作条件下的发光效率与稳定性。多重共振热活化延迟荧光(MR-TADF)材料因其能同时兼顾高色纯度与高发光效率,被视为超高清显示的理想发光体系。然而,这类材料对掺杂浓度较为敏感,易引发聚集猝灭(ACQ);同时,其本征反向系间窜越(RISC)过程较慢,导致器件在高亮度下容易出现明显的效率滚降。因此,如何在保持窄谱带发射的同时抑制浓度猝灭与效率滚降,是推动MR-TADF材料走向应用的关键。
针对这一挑战,路萍教授团队提出了“空间重原子包裹”分子设计策略。该策略通过在重原子单元与硼/氮多重共振发光核心之间引入适当的空间隔离,一方面借助重原子效应有效增强自旋轨道耦合、提高反向系间穿越速率,另一方面利用重原子包裹产生的空间位阻减弱分子间π‑π相互作用,从而有助于抑制聚集猝灭,并在较宽的掺杂浓度范围内保持窄谱带发射特性。该系列中的BN-FLSSe分子在1–30 wt%的掺杂浓度范围内,其掺杂薄膜的发射峰仅从520 nm红移至521 nm,且光致发光量子产率始终保持在95%以上,展现出良好的抗浓度猝灭能力。得益于重原子基团的空间包裹,BN-FLSSe的RISC速率显著提升至4.2×10⁶ s–1,BN-FLS和BN-FLSe也分别表现出2.2×105s–1与1.0×10⁶ s–1的高RISC速率。基于BN-FLS、BN-FLSe和BN-FLSSe的非敏化OLED器件均实现纯绿光发射(CIEy≥0.70),最高外量子效率分别为41.7%、41.1%和38.5%。此外,基于BN‑FLSSe的器件在1000 cd m–2亮度下外量子效率仍保持在32.7%,效率滚降仅为15%。即使在30 wt%的高掺杂浓度下,依旧维持超过30%的最大外量子效率,且发光峰位与半峰宽几乎无明显变化,展现出优异的抗浓度猝灭能力。
本研究通过空间位阻与重原子效应的协同设计,在同一分子体系中兼顾窄谱带发射、高发光效率、低效率滚降和优异的抗浓度猝灭性能,为发展面向超高清显示的高性能纯绿光MR-TADF材料提供了一种新的设计视角。
该研究成果以“Sterically Shielded Heavy-Atom Strategy for Constructing Narrowband Pure-Green MR-TADF Emitters With Concentration-Quenching Resistance and Fast Reverse Intersystem Crossing”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。第一会所
博士研究生徐阳泽为第一作者,第一会所
刘福通助理教授和路萍教授为共同通讯作者。
论文链接://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.5721424